短程有序（SRO）——原子在小距离内的排列——在金属合金中的概念在材料科学和工程领域尚未得到充分探索。但在过去十年中，量化短程有序的兴趣重新燃起，因为解码SRO是开发定制高性能合金（如更强或耐热材料）的关键步骤。
理解原子如何排列并非易事，必须通过密集的实验室实验或基于不完美模型的计算机模拟来验证。这些障碍使得全面探索金属合金中的SRO变得困难。
然而，麻省理工学院材料科学与工程系（DMSE）的研究生Killian Sheriff和Yifan Cao正在利用机器学习逐个原子量化构成SRO的复杂化学排列。在助理教授Rodrigo Freitas的指导下，并在电气工程与计算机科学系助理教授Tess Smidt的帮助下，他们的研究最近在《美国国家科学院院刊》上发表。
对理解SRO的兴趣与一种被称为高熵合金的先进材料的兴奋感相关，这种材料的复杂成分赋予其优越的性能。
通常，材料科学家通过使用一种元素作为基础，并添加少量其他元素来增强特定性能来开发合金。例如，向镍中添加铬会使得所得到的金属更耐腐蚀。
与大多数传统合金不同，高熵合金包含三种到二十种元素，且几乎以相等的比例存在。这提供了广阔的设计空间。“这就像你在做一个有更多成分的食谱，”Cao说。
目标是利用SRO作为“旋钮”，通过以独特的方式混合高熵合金中的化学元素来定制材料性能。Cao表示，这种方法在航空航天、生物医学和电子等行业具有潜在应用，推动了对元素排列组合的探索需求。
捕捉短程有序
短程有序是指原子倾向于与特定邻近原子形成化学排列的趋势。虽然对合金元素分布的表面观察可能表明其组成元素是随机排列的，但实际上往往并非如此。“原子倾向于与特定的邻近原子以特定的模式排列，”Freitas说。“这些模式出现的频率以及它们在空间中的分布定义了SRO。”
理解SRO为高熵材料的王国打开了钥匙。不幸的是，目前对高熵合金中的SRO知之甚少。“这就像我们试图在不知道最小乐高块是什么的情况下构建一个巨大的乐高模型，”Sheriff说。
传统的理解SRO的方法涉及小型计算模型或有限数量原子的模拟，提供了复杂材料系统的不完整图景。“高熵材料在化学上是复杂的——你不能仅用几个原子来很好地模拟它们；你真的需要在更大的长度尺度上进行模拟，以准确捕捉材料，”Sheriff说。“否则，这就像试图理解你的家谱而不知道其中一个父母是谁。”
SRO也可以通过基本数学计算来得出，计算几个原子的直接邻居并计算该分布的平均情况。尽管这种方法很流行，但它有局限性，因为它提供了SRO的不完整图景。
幸运的是，研究人员正在利用机器学习来克服传统方法在捕捉和量化SRO方面的不足。
Hyunseok Oh，威斯康星大学麦迪逊分校材料科学与工程系的助理教授，曾是DMSE的博士后，他对更全面地研究SRO感到兴奋。Oh并未参与这项研究，他探索如何利用合金成分、加工方法及其与SRO的关系来设计更好的合金。“合金的物理学及其性质的原子起源依赖于短程有序，但准确计算短程有序几乎是不可能的，”Oh说。
双管齐下的机器学习解决方案
为了利用机器学习研究SRO，Cao表示，想象高熵合金中的晶体结构就像一本涂色书中的连线游戏会有所帮助。
“你需要知道连接点的规则才能看到模式。”而且你需要用足够大的模拟来捕捉整个模式的原子相互作用。
首先，理解规则意味着重现高熵合金中的化学键。“化学模式中存在小的能量差异，这导致短程有序的差异，而我们没有一个好的模型来做到这一点，”Freitas说。团队开发的模型是准确量化SRO的第一个构建块。
挑战的第二部分，确保研究人员获得完整的图景，更为复杂。高熵合金可以表现出数十亿种化学“图案”，即原子排列的组合。从模拟数据中识别这些图案是困难的，因为它们可以以对称等价的形式出现——旋转、镜像或反转。乍一看，它们可能看起来不同，但仍然包含相同的化学键。
团队通过采用3D欧几里得神经网络解决了这个问题。这些先进的计算模型使研究人员能够以前所未有的细节从高熵材料的模拟中识别化学图案，逐个原子进行检查。
最后的任务是量化SRO。Freitas利用机器学习评估不同的化学图案，并为每个图案标记一个数字。当研究人员想要量化新材料的SRO时，他们将其输入模型，模型会在其数据库中进行分类并输出答案。
团队还投入额外的精力使他们的图案识别框架更易于访问。“我们已经设置了一张所有可能的[SRO]排列的表，并且我们知道通过这个机器学习过程每个排列得到了什么数字，”Freitas说。“因此，稍后当我们遇到模拟时，我们可以将它们分类，以告诉我们新的SRO将是什么样子。”神经网络轻松识别对称操作，并用相同的数字标记等价结构。
“如果你必须自己编制所有的对称性，那将是很多工作。机器学习为我们快速组织了这一切，并且以足够便宜的方式使我们能够在实践中应用它，”Freitas说。
进入世界上最快的超级计算机
今年夏天，Cao和Sheriff及其团队将有机会探索在常规金属加工条件下（如铸造和冷轧）SRO如何变化，通过美国能源部的INCITE计划，该计划允许访问Frontier，世界上最快的超级计算机。
“如果你想知道短程有序在金属实际制造过程中如何变化，你需要一个非常好的模型和一个非常大的模拟，”Freitas说。团队已经拥有一个强大的模型；现在将利用INCITE的计算设施进行所需的强大模拟。
“通过这些，我们预计将揭示冶金学家可以用来设计具有预定SRO的合金的机制，”Freitas补充道。
Sheriff对这项研究的许多前景感到兴奋。其中之一是可以获得关于化学SRO的3D信息。传统的透射电子显微镜和其他方法仅限于二维数据，而物理模拟可以填补空白，提供完整的3D信息，Sheriff说。
“我们引入了一个框架来开始讨论化学复杂性，”Sheriff解释道。“现在我们可以理解这一点，关于经典合金的材料科学有一整套工具可以为高熵材料开发预测工具。”
这可能导致新材料类别的有目的设计，而不仅仅是盲目尝试。
这项研究得到了MathWorks Ignition Fund、MathWorks工程奖学金基金以及葡萄牙国际科学、技术和高等教育合作基金会在MIT-葡萄牙计划中的资助。
