设计新化合物或合金，其表面可用作化学反应中的催化剂，可能是一个复杂的过程，严重依赖有经验的化学家的直觉。麻省理工学院的研究团队提出了一种使用机器学习的新方法，消除了对直觉的需求，并提供了比传统方法更详细的信息。
例如，将新系统应用于已经通过传统方法研究了30年的材料，团队发现该化合物的表面可以形成两种以前未被识别的新的原子配置，并且以前的研究中看到的另一种配置可能是不稳定的。
这些发现本周在《自然计算科学》杂志上描述，由麻省理工学院研究生杜小晨、教授拉斐尔·戈麦斯-邦巴雷利和比尔吉·伊尔迪兹、麻省理工学院林肯实验室技术人员李琳和其他三人撰写的一篇论文中。
材料表面通常以与其周围环境的相互作用方式有关，这取决于表面上的原子配置，这取决于材料的原子结构的哪些部分被暴露出来。想象一下一个有葡萄干和坚果的蛋糕：根据切蛋糕的方式，切片的边缘上会暴露出不同数量和排列的层和水果。环境也很重要。如果将蛋糕浸泡在糖浆中，使其湿润粘稠，或者将其放入烤箱中，使其变脆和变黑，蛋糕的表面看起来会有所不同。这类似于材料表面在液体中浸泡或暴露于不同温度时的响应。
通常用于表征材料表面的方法是静态的，只能查看数百万种可能性中的特定配置。新方法允许根据由迭代的机器学习过程自动选择的几个第一原理计算来估计所有变化，以找到具有所需性质的材料。
此外，与典型的现有方法不同，新系统可以扩展以提供关于表面性质在操作条件下随时间变化的动态信息，例如在催化剂积极促进化学反应时，或者在电池电极充电或放电时。
研究人员称之为自动表面重建框架的方法避免了使用手动选择的表面示例来训练模拟中使用的神经网络的需要。相反，它从一个完整的切割表面的单个示例开始，然后使用主动学习结合一种蒙特卡罗算法来选择要在该表面上采样的位置，评估每个示例位置的结果以指导选择下一个位置。团队报告称，使用不到5,000个第一原理计算，从数百万种可能的化学组成和配置中，该系统可以准确预测各种化学或电势下的表面能量。
“我们正在研究热力学，”杜说，“这意味着在不同种类的外部条件下，如压力、温度和化学势，它可以与某种元素的浓度相关联，[我们可以调查]表面的最稳定结构是什么？”
原则上，确定材料表面的热力学性质需要知道特定单个原子排列的表面能量，然后数百万次地确定这些能量，以涵盖所有可能的变化并捕捉正在进行的过程的动态。戈麦斯-邦巴雷利说，虽然在理论上可以通过计算来实现这一点，但在典型的实验室规模上“这是不可承受的”。他说，研究人员通过仅检查几个特定情况来获得良好的结果，但这些情况不足以提供有关所涉及的动态性质的真实统计图像。
杜说，使用他们的方法，“我们有了新的功能，可以对不同组成和配置的热力学进行采样。我们还表明，我们能够以较低的成本实现这一点，减少了昂贵的量子力学能量评估。我们还能够对更难的材料进行这样的操作，”包括三组分材料。
“在这个领域，传统上的做法是，研究人员根据他们的直觉和知识，只会测试几个猜测的表面。但我们进行了全面的采样，而且是自动完成的。”他说，“我们改变了一个过去因为需要人类直觉而不可能或极具挑战性的过程。现在，我们只需要提供完整的表面，我们的工具会处理剩下的事情。”
这个工具，或一组计算机算法，被称为AutoSurfRecon，已由研究人员免费提供，以便任何世界上的研究人员可以下载和使用，例如在开发用于催化剂的新材料时，例如用于生产“绿色”氢作为替代无排放燃料，或用于新的电池或燃料电池组件。
例如，戈麦斯-邦巴雷利说，在开发用于氢气生产的催化剂时，“问题的一部分是，人们并不真正了解它们的表面与它们的体积在催化循环发生时有何不同。因此，在使用之前准备材料时，它的外观与在使用时的外观之间存在这种脱节。”
他补充说，“在催化剂中，负责催化剂发挥作用的实体是表面上暴露的几个原子，因此，表面在某一时刻的确切样子非常重要。”
另一个潜在的应用是研究用于从空气或发电厂排放中去除二氧化碳的化学反应的动力学。这些反应通常通过使用一种作为吸氧剂的材料来工作，因此它从二氧化碳分子中剥离氧原子，留下一氧化碳，这可以是有用的燃料或化学原料。戈麦斯-邦巴雷利说，开发这种材料“需要了解表面对氧气的作用以及其结构。”
使用他们的工具，研究人员研究了钛酸锶钛矿材料的表面原子排列，这种材料已经通过传统方法进行了三十多年的分析，但仍未完全理解。他们发现了其表面的两种新的原子排列，这些排列以前没有被报道过，并且他们预测以前报道的一种排列实际上不太可能发生。
戈麦斯-邦巴雷利说：“这突显了该方法在没有直觉的情况下的工作。这是好事，因为有时候直觉是错误的，人们认为的情况事实上并不是那样。”他说，这个新工具将使研究人员更具探索性，尝试更广泛的可能性。
他说，现在他们的代码已经向整个社区发布，“我们希望它能激发其他用户的快速改进。”
该团队还包括麻省理工学院的博士生詹姆斯·达姆伍德、现任Flagship Pioneering的博士生Jaclyn Lunger和前博士后Reisel Millan，他现在在西班牙化学技术研究所工作。该工作得到了美国空军、美国国防部和美国国家科学基金会的支持。
